用于甲醇中C-H键的选择性活化的新型钽催化剂

未来的光化学将有助于在没有烟雾的情况下开发人类的行业,并带来有希望的文明,这取决于太阳能而不是化石能量的使用。

将甲醇直接光催化偶联与乙二醇(例如)具有高度吸引力。据报道,第一种金属氧化物光催化剂,钽基半导体是甲醇内C-H键的优先激活,形成羟甲基 - 基团(CH2哦)并随后的C-C耦合到例如。氮掺杂的钽氧化物(N-TA2O.5.光催化剂是一种环保且高度稳定的甲醇光催化偶联的候选者,以例如。图像学分:中华催化杂志。

光化学在调节几种反应过程中,特别是对于包括在化学合成中的选择性C-C偶联和C-H激活的复杂反应。

将甲醇与乙二醇直接偶联的“梦想催化反应”是非常重要的(2CH3.哦+ Hoch.2CH.2OH + H.2表示为MTEG)可以通过太阳能驱动的C-C偶联和C-H活化过程来实现,并且仍然是通过热分离获得的MTEG反应。

乙二醇(例如)被认为是制造聚合物的必需单体(例如,聚(对苯二甲酸乙二醇酯),PET)并且也可用作燃料添加剂和防冻剂。例如,EG的年产量超过2500万吨,主要从石油衍生的乙烯行业产生。

甲醇是透明平台化学品之一,它不仅可以从煤和天然气产生常规,而且还可以从CO中立即合成2和生物量。因此,可持续合成H的替代方法2例如,从太阳能驱动的MTEG途径提供巨大的景点,从甲醇即将到来。

尽管甲醇的直接光催化偶联至例如足够有吸引力,但该反应的陈述光催化剂是所有金属硫化物半导体,其可能会接受照片腐蚀并具有低稳定性。因此,非硫化物光催化剂的生长用于甲醇的有效光催化偶联至例如和h2具有高稳定性往往是至关重要的,但也非常困难。

由厦门大学和燕山大学叶王教授领导的研究小组提出了第一批金属氧化物光催化剂,钽基半导体,用于选择性激活甲醇内的C-H键,形成羟甲基 - 基团(CH2哦)和后面的C-C耦合到例如。

与其他金属氧化物光催化剂相反,如NB2O.5.,WO.3.,zno和tio2,钽(Ta2O.5.)被认为是特殊的,因为它可以实现甲醇的选择性光催化偶联至例如。

无催化剂 - 无氮含氮氧化钽(2%N-TA2O.5.)与TA相比,表现出高达4.0mmol / g / h的例如4.0mmol / g / h的形成速率,大约九倍2O.5.,选择性大于70%。

氮掺杂钽氧化物的高电荷分离电位在其高活性中发挥了重要作用,用于合成例如。此外,该催化剂表现出超过160小时的出色稳定性,这尚未通过报告的金属硫化物光催化剂实现。

钽基光催化剂被认为是甲醇的光催化偶联的高度稳定和生态友好的候选者。

期刊参考:

王,L.,。(2021)太阳能驱动的甲醇激活甲醇,通过氮掺杂钽氧化物具有高稳定性的乙二醇。中国催化杂志doi.org/10.1016/s1872-2067(21)63797-x

来源:http://english.dicp.cas.cn/

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